在对界面材料、钙钛矿因素和器件结构进行了多数优化之后，单结钙钛矿太阳能电板 (PSC) 的功率转机成果 (PCE) 已开始 25%。在单片硅基串联太阳能电板中，带隙可调的钙钛矿半导体也兑现了大于 30% 的高成果。为了进步掺杂成果，东说念主们进行了各式尝试，通过合理打算取代的离子掺杂剂，如金属盐、解放基阳离子和路易斯酸。然则，这些添加剂仍然会对薄膜的安祥性产生不利影响，其在 PSC 中的性能仍然逾期于 LiTFSI。为了幸免掺杂有机薄膜中出现相鉴别自得，掺杂先行者体中应严格打消离子和蒸发性物资，以兑现令东说念主温顺的组分相容性，而分子掺杂不错兑现这少量。开始，摈弃离子掺杂成心于削弱挪动引起的结构变形，拦截 HTL 的电性能退化。其次，分子羼杂物中因素的高度均匀性成心于器件中的电荷传输和聚积。第三，有机材料的疏水性成心于驻扎水分投入，从而进步 HTL 绝交保护的有用性。在以往的推敲中，东说念主们在真空和溶液措置 HTL 中探索了各式基于四氰基二甲烷（TCNQ）滋生物的分子掺杂剂，如 F4TCNQ、F6TCNQ等。然则，这些掺杂剂大多暴显露相同的局限性，即器件成果较低（<20%），这是为取得器件寿命而作念出的量度。诚然照旧确立出一些用于 PSC 的无掺杂 HTM，但它们大多碰到材料老本高或器件性能不睬思的问题。因此，紧迫需要从根柢上了解分子掺杂的机理，并优化掺杂成立，以取得高效安祥的 HTL。

来自厦门大学的学者政策性地引入了一种简便有用的分子植入扶助序贯掺杂（MISD）依次，以磋商有机薄膜的空间掺杂均匀性，并制造出全蒸发的斯派罗-OMeTAD 层，从而兑现无相鉴别的 HTL，同期具有高分子密度、均匀的掺杂因素和优异的光电特质。由此产生的基于 MISD 的器件达到了创记载的 23.4% 功率转机成果 (PCE)，在系数遴荐蒸发 HTL 的 PSC 中达到了最高值。同期，未封装器件的安祥性也大大进步，在空气中责任 5200 小时，在光照下以最大功率点责任 3000 小时，仍能保抓 90% 以上的运转 PCE。相关著述以“Sequential Molecule-Doped Hole Conductor to Achieve >23% Perovskite Solar Cells with 3000-Hour Operational Stability”标题发表在Advanced Materials。

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https://doi.org/10.1002/adma.202303692

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图 1. A) 螺-OMeTAD、LiTFSI 和 tBP的化学结构。带有离子掺杂的溶液法螺-OMeTAD 的迤逦。B)遴荐不同真空千里积时刻制造 HTL 的经由，包括扫尾、SD 和 MISD。C) 诈骗 MISD 时刻蒸发 HTL 的竣工器件图像，以及扫尾、SD 和 MISD 薄膜中的掺杂机制暗示图。

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图 2. 基于 A) 对照组、B) SD 和 C) MISD 的不同 HTL 的傅立叶变换红外图谱。D) 对照组、标清组和基于 MISD 的 HTL 的傅立叶变换红外光谱。E) 对照组、标清组和基于 MISD 的HTL 的紫外-可见接收光谱。F) 从 UPS 索要的不同蚀刻深度薄膜的 HOMO 值。G) 基于 SD 和 MISD HTL 的钙钛矿薄膜的 TOF-SIMS 深度弧线。H) 不同刻蚀深度的 SD 和基于 MISD 的 HTL 中 F 分散的相应 TOF-SIMS 层析图。

图 3. 基于 A) 对照组、B) SD 和 C) MISD 的不同 HTL 的钙钛矿薄膜的 C-AFM 图像。D) 基于扫尾、SD 和 MISD 的 HTL 的名义电位弧线。E) 扫尾型和基于 MISD 的 HTL 的空穴挪动率随温度变化的 ln(μ0) 与 T-2 线路状貌。G)在 ITO 上涂覆 0-0.2 mmol mL-1FAI 溶液后的对照型、H) MISD 型和 I) SP 型 HTL 的电导率变化（插图：不同 FAI 浓度 HTL 的 I-V 弧线）。

图 4. 基于 A) SP 和 C) MISD 的老化HTL 的 SKPM 结束。B) SP 和 D) MISD 薄膜的名义电位弧线。基于 E) 老化 SP 和 G) 老化 MISD 的 HTL 的 C-AFM 结束。F) 老化的 SP 和 H) 老化的 MISD 薄膜的名义电导率弧线。银负极和 HTL 在 80% 相对湿度的环境条目下抛弃 1500 小时后的扫描电镜图像：I) 基于 SP 的器件中的银负极；J) 基于SP 的器件中的 HTL；K) 基于 MISD 的器件中的银负极；L) 基于MISD 的器件中的 HTL。M) SP 和 N) MISD 器件的银负极和 HTL 在 80 ℃ 热退火 2 小时后的扫描电镜图像。O) SP 和 P) MISD 柔性器件中的 HTL 在逶迤 1000 次后的扫描电镜图像。

图 5. A) ITO/SnO2/perovskite/Spiro-OMeTAD/F4TCNQ /Au 器件结构。B) 遴荐不同 HTL 的器件的光伏性能相比。C) 基于 FA0.9MA0.03Cs0.07PbBr0.24I2.76钙钛矿的不同 HTL 的优化器件的 J-V 特质。D) 基于 Rb0.05FA0.95PbI3钙钛矿的不同 HTL 的优化器件的 J-V 特质。E) 基于 Rb0.05FA0.95PbI3钙钛矿的不同 HTL 器件的光伏性能相比。F) 基于蒸发 HTL 的器件的代表性 PCE 统计数据。G) 基于柔性衬底的不同 HTL 的优化器件的 J-V 特质。(插图：基于不同HTL 的器件的 PCE 直方图以及基于柔性衬底的 MISD 器件相片）。H) 基于不同 HTL 的器件在空气条目下存储的平均 PCE 演变。

图 6. A) 基于不同 HTL 的器件在光浸泡经由中 PCE 的变化。B) 基于 SP 和 MISD 的未封装器件在相对湿度≈80% 的环境条目下储存的遥远安祥性（注：PCE 代表光浸泡后的安祥成果）。C) 基于 SP、Control 和 MISD 的未封装器件在相对湿度≈30% 的干燥柜中储存的遥远安祥性（注：PCE 代表光浸泡后的安祥成果）。D) 基于 SP 和 MISD 的未封装器件在氮气环境中 LED 照明下的遥远运行安祥性。安祥性测试中使用的包光体因素基于 FA0.9MA0.03Cs0.07PbI2.76Br0.24。

本推敲确立了一种方便的 MISD 依次，用于热千里积基于 Spiro-OMeTAD 的 HTL。MISD 工艺能在羼杂薄膜中取得高度均匀的掺杂，从而有用进步薄膜的导电性、能级成列和不凡的薄膜安祥性。因此，基于 MISD 的器件兑现了 23.4% 的创记载 PCE，这是当今已报说念的使用系数蒸发 HTL 的 PSC 的最高 PCE。此外，MISD成心于摈弃后氧化和光浸泡经由，从而大大进步了器件的安祥性和可靠性。咱们的推敲结束为分子掺杂机制提供了新的观念，并为制造高效安祥的有机 HTL 提供了一种方便的掺杂依次。（文：SSC）

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